Sime Vrsaljko có thể thi đấu tốt ở vị trí hậu vệ hai bên cánh, là một trong những tài năng sáng giá của bóng đá Croatia. Năm 21 tuổi, cầu thủ sinh năm 1992 này rời CLB quê nhà Dinamo Zagreb để đến Ý khoác áo Genoa, chơi ở vị trí hậu vệ cánh trái. Sự nghiệp quốc tế của Vrsaljko bắt đầu từ đó và anh nổi lên như một chốt chặn quan trọng trong hàng thủ Genoa. Bên cạnh đó, Vrsaljko luôn có tên trong danh sách tuyển trẻ quốc gia, từ lứa U15 đến U21 Croatia.

Tháng 11-2010, Vrsaljko lần đầu tiên được triệu tập vào danh sách các tuyển thủ Croatia tham dự vòng loại Euro 2012. Tuy nhiên, sau trận giao hữu với Estonia hồi tháng 5-2012, HLV Slaven Bilic đã rút tên anh khỏi danh sách cuối cùng tham dự VCK Euro 2012. Sau đó một tuần, ông Bilic buộc phải bổ sung Vrsaljko vào danh sách thi đấu chính thức vì hậu vệ Ivo Ilicevic bất ngờ chấn thương.

Sau Euro 2012, Vrsaljko tiếp tục thử vận may trong màu áo tuyển ở vòng loại World Cup 2014. Cuối cùng ngôi sao của Atletico Madrid cũng có một suất thi đấu chính thức trong đội hình Croatia đến Brazil mùa hè 2014. Ở tuổi 22, Vrsaljko trở thành đội trưởng trẻ tuổi nhất của Croatia trong lần chạm trán với Argentina hồi 11/2014.

Với chiều cao 1,81 m cùng tốc độ di chuyển vượt trội và luôn thi đấu với tinh thần "máu lửa", Vrsaljko trở thành nhân tố quan trọng giúp Croatia giành vé dự VCK World Cup 2018 tại Nga. Tuyển thủ 26 tuổi này đã có 2 pha kiến tạo giúp Croatia vượt qua Hy Lạp với tổng tỉ số 4-1 trong loạt trận tranh vé vớt World Cup. Phong độ ổn định giúp Vrsaljko trở thành vị trí then chốt trong sơ đồ chiến thuật của HLV Dalic và anh cũng là nhân tố quan trọng đưa Croatia lần đầu tiên góp mặt trong trận chung kết World Cup.

Trước đó, Sime Vrsaljko bị đau ở đầu gối trái trong hiệp phụ trận tứ kết gặp chủ nhà Nga hôm 7-7, buộc HLV Zlatko Dalic sử dụng quyền thay người thứ tư trước khi Croatia bước vào loạt sút luân lưu. Dù chưa hoàn toàn bình phục, hậu vệ phải của Atletico Madrid vẫn nằm trong lựa chọn ưu tiên khi Croatia chạm trán tuyển Anh. Và Vrsaljko đã không phụ lòng tin của ông thầy Dalic.

Người dân Croatia hy vọng trong 72 giờ tới, Sime Vrsaljko kịp phục hồi sức lực để cùng đồng đội cống hiến một trận đấu "máu lửa" và lập kỳ tích mới.